软纳米粒子赋予等离子体新的潜力

更大并不总是更好,但这里有一些从小处开始并随着它变大而变得更好的东西。由莱斯大学化学家 Christy Landes 和 Stephan Link 领导的团队与 Smalley-Curl 研究所相关,他们制造了混合粒子,将等离子体纳米粒子无与伦比的光捕获特性与催化聚合物涂层的灵活性相结合。他们的工作有助于为电子、成像、传感和医学领域长期追求的等离子体应用提供动力。

等离子激元是由光或其他输入激发时在某些金属表面产生的可检测能量波纹。纳米天线是这些金属的微观碎片,如金、银和铝。由于它们对取决于其大小、形状和类型的特定输入敏感,因此它们是可调的,因此可用作传感器、生物成像剂甚至治疗剂。

主要作者、化学研究生 Emily Searles 和莱斯大学前 Carl 和 Lillian Illig 博士后研究员 Sean Collins 的目标是创造混合纳米天线,以最大程度地将能量从金属核转移到聚合物涂层。

他们找到了一种用光敏镍基聚合物在电化学载体上涂覆金纳米颗粒的方法。当被光触发时,来自金等离子激元的能量流入涂层,而电化学电池中的施加电位会引起溶液中单体的新聚合,使涂层尺寸加倍。由此产生的混合体通过将能量转移到聚合物壳中来抑制来自等离子体的光散射。

“希望是因为我们已经将能量放入聚合物中,我们现在可以利用该能量与软界面表面上的其他分子发生反应,”塞尔斯说。“这篇论文中没有包含任何反应,但这就是我们想要去的地方。”

该研究发表在化学学会期刊ACS Nano 上。

所研究的金聚合物颗粒在聚合前测量为约 35 x 85 纳米,聚合后为两倍。在实验和模拟的高峰期,他们将能量从纳米颗粒转移到涂层的效率提高了 50%,比之前的基准高出 20%。

实验包括将单个涂层颗粒放在高光谱暗场成像显微镜下的氧化铟锡电极上,以记录它们的散射光谱。

研究人员知道在金属和聚合物涂层之间转移光能的两种可能途径:电荷和共振能量转移。

“这些利用能量转移路径的新混合物可以解决等离子体光催化的两个当前挑战,”Link 说。“首先,效率通常较低,因为与其他竞争工艺相比,电荷转移速度较慢。

“其次,电荷转移通常需要牺牲性的反反应,否则催化剂会随着时间的推移而中毒,”他说。“这些基于能量转移的混合物消除了对牺牲反应的需要,因为电子和空穴转移同时发生。”

第一个挑战是找出哪种聚合物最适合从这里到那里获取能量。

“如果你简单地测量它们吸收的光谱,纳米天线和聚合物看起来非常相似,”柯林斯说,他现在是英特尔的光刻工艺工程师。

“然而,它们实际上以完全不同的方式吸收光,诀窍是让这两种机制协同工作。纳米天线投下一个巨大的网来吸收光能并将大部分捕获物分享给饥饿的聚合物,从而使聚合物比它单独收获的能量要多得多。”

该团队确定了金中的等离子体共振偶极子和镍聚合物中的电偶极子跃迁在光触发时对齐,为电荷载流子从聚合物迁移提供了路径。

Searles 说:“聚合物中的能量会在一段时间后消散,但似乎不会回到黄金上。”

她说,聚合物涂层确实达到了收益递减的程度。“我们发现有一种快乐的地方,在那里你不会看到更多的能量转移,”塞尔斯说。“你添加的聚合物离纳米粒子太远了。”

在研究实际应用时,光输入、纳米粒子配置和聚合物之间的所有变量都会让 Searles 忙碌多年。

“目标是能够创建这些系统的库,”她说。“根据应用,我们希望改变频谱以获得最高的能效。当然,有很多不同的东西需要调整。”

Landes 强调了协作团队的重要性以及将新的成像和光谱工具结合到项目中的能力。

“如果我们希望在未来的应用中利用新型纳米材料的潜力,那么了解能量转移等基本过程如何在纳米和宏观尺度上驱动它们的材料特性至关重要,”她说。“这种努力比单一方法或单一实验室所能完成的更大。”

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